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使用公式(2)到(4),假设在没有共振的条件下,质子活动可以用一条洛伦兹线来近似,那么图2a中每个光谱对应的质子共振可以被独立量化(图3a)。 这个质子带只代表位于针尖正下方的分子所经历的质子共振,这些分子在500毫秒的时间间隔内对拉曼信号有实际贡献。 在这里,所有的共振都集中在一个低于入射激光波长(532纳米)的频率,其FWHM相当窄(约2300厘米-1,对应于约30 fs的去杂时间;见支持信息中的补充图S2)41。 然而,它仍然比dos Santos等人33在使用类似策略的单分子SERS的背景下量化的FWHM(~500 cm -1)宽得多。 在这些条件下,等离子体频率的任何小的偏移都会对斯托克斯和反斯托克斯的强度产生巨大的影响。 显然,从反斯托克斯光谱范围内至少有三个波段(对于公式3中的三个未知数)需要一个令人满意的信噪比来正确提取质子波段。 在用不同的针头测量时,甚至在用同一针头的实验过程中,几个波段没有任何反斯托克斯信号(见支持信息中的补充图S3,其中反斯托克斯光谱范围不跟随图3c),这强烈表明与图2相比,质谱频率有红移或蓝移(见下图)。 根据这一考虑,我们最近的研究表明,我们的蒸发银岛尖端的质子反应主要是由组成尖端顶点的粒子的单偶极子主导的,这进一步强烈地取决于其特定的形态6。 由于质子共振的宽度很窄,因此预计不同的尖端必须有不同的共振频率,这将反映在斯托克斯与反斯托克斯的强度比中。 这种预期也证明了,至少在我们的经验中,一些尖端被认为比其他的更 "活跃"。

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第 1 楼 湖北电信 网友 客人 发表于: 2020/5/11 9:10:23
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